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材料学部通过引入亚表面晶格原子调控材料本征催化活性
近年来,纳米材料的快速合成与结构精准调控引起了人们的广泛兴趣。其中,以单原子材料为典型代表的纳米材料为活性位点的精准调控与机理解析提供了研究平台。然而向基底材料中引入单原子,通常会在金属原子位点附近产生较强的电荷极化,使其具有更高的表面能,导致反应物和中间物种优先吸附在单原子位点上,由此引入的科学问题包括如何提高单原子负载量来增加活性位点数量。另外,过高的表面能可能会导致单原子位点附近的物种吸附较强而引起结构重构,改变催化剂的本征活性和选择性(图1)。因此,通过引入金属单原子来激活更多基底材料表面原子的活性,是提高本征催化活性、平衡金属原子表面能的可行思路。基于上述思路,材料学部研究人员以“Optimizing surface active sites via burying single atom into subsurface lattice for boosted methanol electrooxidation”为题发表在《Nature Communications》(Doi:10.1038/s41467-024-55615-x)上,物质科学与信息技术研究院青年教师林运祥为论文第一作者,单磊老师、杨丽老师和中国科学技术大学宋礼老师为论文共同通讯作者,安徽大学为第一单位。
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图. 不同配位环境单原子材料反应过程示意图
研究团队利用快速焦耳热合成和传统管式炉退火的方法,将Ru原子锚定在反钙钛矿Ni3FeN晶格中的不同位置。其中,传统管式炉退火时间较长得到的材料中Ru原子迁移至基底的表面晶格上,具有不饱和配位结构,焦耳热退火很快,得到的材料中Ru原子保留在基底的亚表面晶格上,具有饱和配位结构。系列表征证明亚表面晶格Ru原子能够激发更多Ni3FeN基底材料上的原子,使其具有更高的本征催化活性,该工作在提高纳米材料活性位点数量方面提供了新的思路。
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