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发光学报 | 室温全息光谱烧孔：实现路径与研究展望

2023-09-29 17:27

来源：澎湃新闻·澎湃号·湃客

▍导读

信息时代下的数据总量正在以几何级次爆炸式增长，亟需发展安全可靠的海量数据存储技术。1974年，前苏联科学家彼尔索诺夫在研究激光辐照有机分子的光吸收时发现了光谱烧孔现象，其同时利用了频域和空域维度，若进一步与全息技术结合，将产生超高存储密度，可满足大容量冷数据存储需求。然而，传统光谱烧孔介质的均匀线宽随环境温度上升而急剧宽化，在超过液氦温度（4.2 K）后难以保存信息，发展室温全息光谱烧孔存储已成为本领域的重大挑战。

近日，东北师范大学刘益春院士、付申成教授在《发光学报》（EI、Scopus、核心期刊）发表了题为“室温全息光谱烧孔：实现路径与研究展望”的综述文章。

该综述简要回顾了光谱烧孔的发展历程和存在瓶颈，并基于等离激元光谱烧孔的基本原理，阐述了过渡金属氧化物/贵金属功能基元室温全息光谱烧孔的新思想，展示了大面积全息盘片和小型化全息存储器的最新成果，分析并展望了功能基元空间序构对光谱烧孔存储密度提升的可行性。

▍引言

光谱烧孔是频率选择的光存储，是一种高密度数据存储技术。在稀土离子掺杂的晶体、有机分子或金属纳米团簇中，格位环境完全相同的激活中心（或吸收中心）光谱宽度被称为“均匀线宽”（Гₕ）；当离子、分子或纳米团簇所处环境不同时，各激活中心的频率会有微小移动，整体叠加出的包络线宽度被称为“非均匀线宽”（Гᵢₕ）。在使用带宽小于非均匀线宽的激光激发时，只有对应共振频率的吸收中心发生光物理或光化学变化，再通过可调谐激光扫描整个吸收谱带，共振的激活中心吸收出现饱和，而非共振的激活中心仍有正常的吸收，这样就会在原来的吸收线型上出现凹陷，也就是光谱线型上的“孔”，整个过程被定义为“光谱烧孔”，其存储密度的理论极限值R=Гᵢₕ/Гₕ。进一步将光谱烧孔技术与全息技术相结合，实现多频全息图存储，在吸收谱带上仍可观测到吸收线型上的“孔”，这样的记录过程可被称为“全息光谱烧孔”。然而传统光谱烧孔材料基于电子-声子相互作用，当环境温度上升时，存储陷阱向激发态的电子逆跃迁几率变大，室温下Гₕ宽化并接近Гᵢₕ，R值趋近于1，导致存储的高密度信息丢失。

图1：（a，b）局域表面等离激元光谱烧孔示意图；（c）光谱烧孔型全息光盘原型；（d）小型化全息存储器

▍局域表面等离激元光谱烧孔的原理与实验

研究团队突破传统思路、另辟蹊径，基于过渡金属氧化物/贵金属体系，提出室温全息光谱烧孔的新方法。金属颗粒的局域表面等离激元共振能量远大于室温热激活能，受环境温度影响极低，振荡频率通常由颗粒尺寸、形状、周围介电环境和金属种类所决定。当共振频率激光诱导金属颗粒发生光物理或光化学变化时，其固有的吸收中心降低，整个吸收谱带在共振频率处产生凹陷，形成“等离激元光谱孔”（Plasmonic spectral hole）。过渡金属氧化物（简写MOₓ，如ZnO、TiO₂、Ta₂O₅、Nb₂O₅等）通常具有较宽的带隙，在近紫外至可见区透明，是可见光激励贵金属光化学反应的优异载体。团队设计并构建了氧化物半导体/贵金属的纳尺度肖特基界面，通过相干光诱导贵金属的等离激元共振，光生电子在界面电场驱动下向氧化物转移，完成金属离子化和信息写入。进一步基于等离激元对光场电矢量和频率的依赖特性，实现了偏振、波长调制的多维高密度全息存储。引入肖特基界面电子陷阱，阻断贵金属离子的还原路径，发展出抗紫外线、抗X射线擦除的新型高密度永久全息存储体系。

光谱烧孔的孔宽、孔深、不同孔间的相互串扰直接影响全息存储密度和存储效率。对于MOₓ:Ag（Au）纳米复合体系，可从氧化物半导体物性调控、局域表面等离激元共振角度出发，增强光谱烧孔存储性能。在信息存储密度方面，考虑氧化物介电环境对纳米Ag局域态电子振荡频率的调制作用，设计“过渡金属氧化物/贵金属”功能基元的空间序构，如构建“…Ag/MOₓ/SiO₂/Ag/MOₓ…”或“…Ag/MOₓ/SiO₂/Au/MOₓ…”叠层结构，氧化物的物理间隔以及Ag、Au颗粒的交错排布能够有效屏蔽Ag纳米颗粒的相互融合，从而抑制不同共振频率处的光谱烧孔串扰。

为了推进光谱烧孔型全息存储的实用化，通过优化丝网印刷技术和退火工艺，制备了外径8 cm的等离激元全息存储光盘。通过活化等离激元记录层和功能化修饰，存储效率和全息图读取稳定性得到了大幅提升，全息信号的空间波动率降低至3%以下，实现了良好的空间点位寻址和全息存取。在此基础上，研究团队还开发了与光谱烧孔型全息光盘适配的小型化全息存储器。在50 cm×40 cm×10 cm空间内，建立了可见区（400～720 nm）多频同轴全息记录模块、X-Y平移/旋转可调谐的电控机械寻址模块和全息图实时采集模块。该系统与国外同类产品相比，具有更为优异的多波长全息存储和读取能力，为真三维、全彩色全息数据处理提供了优异平台。

▍结论与展望

针对传统光谱烧孔中的低温工作局限，研究团队提出并实现了“过渡金属氧化物/贵金属”功能基元的室温稳定光谱烧孔。系统阐述了局域等离激元光谱烧孔的形成原理和影响因素，特别提出通过构建“MOₓ:Ag（Au）”功能基元序构拓展光谱非均匀线宽、提高存储密度的新思想。同时也介绍了近期在大面积光谱烧孔型全息光盘和小型化全息存储器方面的工作进展。前期的系列工作拓展了过渡金属氧化物功能薄膜的应用领域，为宽禁带半导体的光发射—光存储集成微纳器件研制提供了工作基础和发展思路。

| 通讯作者简介 |

刘益春，东北师范大学教授、博士生导师，中国科学院院士。第七届教育部科技委数理学部委员，国务院学位委员会第八届学科评议组成员，国际发光会议(ICL)程委会委员(2020大会主席)，国际II-VI族化合物材料会议顾委会委员，中国科学院BR计划，国家杰出青年科学基金获得者，教育部跨世纪优秀人才。主要从事氧化物半导体光电功能材料与器件研究。