发光学报|面向器件化的激光照明用荧光材料设计：简评与展望

激光照明用荧光材料现已成为固态照明领域的研究热点。随着相关研究的不断深入和细化，科研人员对于荧光材料的认知也在不断提升。然而，现有激光照明用荧光材料的设计和研究思路在很大程度上仍受wLED产业的影响，在材料器件化的过程中会存在种种问题。

近日，河南理工大学徐坚副教授、刘丙国副教授、硕士研究生陈鑫溶在《发光学报》（EI、核心期刊）发表了题为“面向器件化的激光照明用荧光材料设计”的综述文章。该综述从工程应用角度出发，探讨激光照明用荧光材料应具备的核心特性。简述了荧光材料应用于激光照明和大功率wLED场景的区别，指出了一些现有荧光材料设计和表征中存在的误区，归纳了荧光材料在面向激光照明应用时的设计规则及其机理，介绍了一些商用荧光材料的设计和封装方案，并探讨了几种潜力较好的材料设计和制备方案。最后，展望了相关研究的发展趋势。值得注意的是，该文章采用了一些较为轻松活泼的语言对材料的设计规律进行了总结，包括“一薄遮百丑”、“未必要致密”、“做足表面功夫”等。本文将对相关内容展开介绍。

图1：激光照明的一些商业化产品

▍引言

由于LED存在“Efficiency droop”问题，导致现有的LED技术难以满足在超高亮度照明和显示领域的应用要求。与LED不同的是，激光二极管（Laser diode, LD）在很大的驱动电流范围内不存在“Efficiency droop”问题。该特性意味着LD理论上可实现远高于LED的峰值光输出功率和功率密度。因此，基于蓝光LD激发荧光材料的荧光转换型白光激光二极管（Phosphor-converted white laser diode, pc-wLD）技术为实现超高亮度固态光源提供了可能。

荧光材料是pc-wLED、pc-wLD的核心组件，决定了光源的能量效率和光度/色度性质。与pc-wLED不同的是，荧光材料应用于pc-wLD时需额外考虑“光饱和”、“热饱和”以及“光斑扩展”问题。荧光材料具备较高的饱和阈值，是pc-wLD实现高亮度的必要条件。但需要指出的是，荧光材料仅具备高饱和阈值并不足以获得高亮度，高亮度光源的发光面积不宜过大，因此，pc-wLD荧光材料还需考虑其“光斑尺寸限制能力”，即光斑限域。

图2：LD激发荧光材料后发光光斑扩展示意图

▍激光照明荧光材料设计的研究进展

现阶段，解决光饱和的主要方法是选取荧光寿命较短的发光中心，如荧光寿命为微秒级及以下的Eu²⁺和Ce³⁺。解决热饱和的主要方法是从“降低产热”和“提高散热”两方面入手，对应的解决方案分别是提高内量子效率、增加材料的热导率以及开发热猝灭低的材料。其中，提高热导率最直观朴素的思路是提高材料的致密度和与高热导率材料复合（Al₂O₃、AlN等）。此外，色轮高速旋转可在不增加发光面积的情况下，将热负载分散到一个环带状区域，也是有效缓解热饱和的方法。值得注意的是，对于荧光寿命较长的材料（Mn⁴⁺），利用合适的激光脉冲频率配合合适的色轮转速，其光饱和也有望得到缓解。

目前，荧光材料对光斑尺寸限制能力的研究仍处于早期探索阶段，相关的研究报道较少。河南理工大学徐坚副教授团队在2020年与丹麦技术大学团队合作搭建了更加完善的光斑测试系统，利用该系统，团队对多种荧光材料的光斑限制能力展开了系统性的评估，进一步探索了多个微结构参数对材料光斑限制能力与发光效率的影响。基于实验测试信息，与光斑尺寸限制相关的研究存在一个亟待解决的关键机理问题，即为什么引入和控制气孔（或其他散射源）可以限制光斑尺寸？以强散射源气孔为例，徐坚副教授团队系统总结了其在荧光材料中限制光斑尺寸的作用机理，如图3所示。

图3：发光中心被激发后典型光线L₁₋₄传播示意图（a）、 L₂在基体内部全内反射示意图（b）、表面开放气孔干扰 L₂全内反射示意图（c）、基体内部气孔干扰 L₁₋₄传播示意图（d）、表面气孔SEM图片（e）、体（截面）气孔SEM图片（f）。

结合我们的实验探索，提出了激光用荧光材料的设计新思路。LD具有优异的方向性和高光输出功率密度，作为激发源与LED存在明显差异，但现阶段，pc-wLD用荧光材料的表征很大程度上仍沿用pc-wLED荧光材料的表征手段。该现状造成测试结果并不能直接反应材料在pc-wLD中的性能，由此对pc-wLD用荧光材料表征手段的调整提出了我们的建议。并介绍了日亚（Nichia）团队、SLD Laser公司和肖特公司发布的三种荧光材料设计与封装案例。

目前，已产业化的荧光材料主要为陶瓷和PiGF。PiGF可通过丝网印刷技术实现低成本的批量生产。但由于玻璃本身的低热导率（~1 W/m·K），造成PiGF的饱和阈值总体低于陶瓷和单晶。陶瓷形态发光材料的制备往往需要用到高温、高压、高真空度等条件，在量产化和制造成本上面临挑战。本文着重介绍了在性能、成本和量产化三方面有潜力取得均衡的两种材料设计和制备方法：激光悬浮区熔法（Laser-floating-zone-melting, LFZM）和超声喷雾热解法（Ultrasonic Spray Pyrolysis, USP）。

▍总结与展望

2015—2020年期间，激光照明用荧光材料的研究重点主要集中在提高材料的饱和阈值上。随着相关研究的不断深入与细化，人们逐渐发现，具备高饱和阈值的荧光材料并不能确保激光照明器件具备高亮度。因此，今后激光照明用荧光材料的研究重点应能体现材料性能和亮度之间的关系。在此，从实验思路、表征技术以及材料设计策略等方面进行总结。

■ 实验思路与表征技术：

（1）激光照明若无法在亮度上大幅高于LED，将无法与其竞争。因而激光照明的实验设计和表征应以实现高亮度为最高优先级。因此，实验上需要获得材料激发后的峰值光通量和对应的发光面积。

（2）材料样品的放置应尽量遵循实际器件形态，否则测试性能将明显偏离工程应用。

（3）反射式测试应尽量避免基板、热沉以及导热胶对激光和荧光的吸收。

（4）激光功率、功率密度、光斑尺寸（甚至形状）对材料饱和阈值都有显著的影响，对比饱和阈值时应避免单一指标。

（5）光分布的测试对激光照明较为重要。

■ 最新的材料设计策略：

（1）一“薄”遮百丑：在保证吸收率的前提下，反射式材料设计应尽可能的薄，这样材料的发光效率和器件的峰值亮度都将显著提升。值得注意的是，当荧光材料与热沉之间的热阻达到一定值且激光光斑较小时，厚度对散热以及饱和阈值的影响理论上会变得复杂，有待进一步研究。

（2）未必要致密：荧光材料引入合适的散射源，可在不牺牲发光效率的前提下，有效地实现光斑限域，同时改善蓝光和荧光的混合均匀度，最终可在亮度和发光均匀度两方面提高器件性能。

（3）做足“表面”文章：通过表面处理提高光提取率已在LED行业被广泛应用，在荧光材料领域将有较大应用潜力。

■ 立足于实际应用，激光照明用荧光材料的未来研究重点包括但不限于以下方面：

（1）阐明成分、结构、形貌、厚度等基础材料参数与实际亮度之间的关系。例如YAG:Ce中，Ce³⁺掺杂浓度将直接影响热猝灭、浓度猝灭、热导率、荧光寿命、光斑尺寸等一系列参数，而这些参数又将直接或间接影响到器件的发光效率和亮度。因此，阐明材料基础参数与器件亮度之间的关系对于激光照明的发展具有重要意义。

（2）将材料研究进一步与镀膜技术结合，如抗反膜、全反膜、截止膜等；并将材料研究与焊接技术结合，如金属化后的金锡共晶焊，或者金属陶瓷直接焊接等。此外，将材料研究与散热技术结合，如热电材料，或者将材料与半球透镜耦合，实现“发光-聚光-散热”模块的一体化。

（3）对表面形貌进行精确控制和定量研究，阐明形貌对光提取、光斑尺寸以及亮度的影响规律。

（4）研发兼具高热导率、低热猝灭、低荧光寿命的荧光材料，可从根本上解决目前面临的大多数问题。

| 论文信息 |

陈鑫溶,刘丙国,徐坚.面向器件化的激光照明用荧光材料设计[J].发光学报,2023,44(05):759-770. 

https://cjl.lightpublishing.cn/zh/article/doi/10.37188/CJL.20220382/

| 作者简介 |

徐坚，博士，副教授，硕士研究生导师，2016年于厦门大学获得博士学位，主要从事大功率固态照明用发光材料、特种照明光源构建以及深紫外荧光成像等领域的研究。在 J. Adv. Ceram.，J. Eur. Ceram. Soc.和 Appl. Phys. Lett.等国际知名期刊发表学术论文50余篇，授权国内外专利10余项。主持和参与多项国家自然科学基金、河南省科学基金、河南省科技攻关和企业委托开发项目等。

刘丙国，博士，副教授，硕士研究生导师，2008年于吉林大学获得博士学位，主要从事超快激光与物质相互作用、光电材料的制备及其物理性能的研究。在 J. Eur. Ceram. Soc.，Appl. Phys. Lett.和 Opt. Express等国际知名期刊发表学术论文20余篇，授权国内外专利20余项。获河南省自然科学学术奖3项。主持和参与多项国家自然科学基金、河南省科学基金、河南省科技攻关和企业委托开发项目等。

陈鑫溶，硕士研究生，2020年于河南理工大学获得学士学位，主要从事大功率固态照明用发光材料以及特种照明光源构建的研究。

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