Chem Catal / CRPS双刊精选：生物质高值化

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物质科学

Physical science

生物质高值化提供了一种将废物转化为绿色燃料和增值产品的可持续方式。本特辑展示了一些发表于Chem Catalysis和Cell Reports Physical Science中的生物质高值化研究的优秀成果。

（识别下列图中的二维码阅读论文，中文摘要内容仅供参考，请以英文原文为准）。

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1.CRPS：从低纯度植物油单体中提取的生态塑料及可持续回收研究

生物基生态塑料是一种新兴的可持续材料。合成高机械强度聚合物材料就需要从生物质中提取的高纯度单体，然而，该提纯过程通常不符合绿色化工要求。与此同时，对塑料制品回收利用是保护环境的必要举措。基于此，安徽农业大学汪钟凯教授课题组提出了一个强大而简单的策略，从低品位植物油中设计和制备机械强度高的聚酯酰胺（PEAs），这些酰胺可以被视为真正的生态塑料。作者从植物油中提取的低品位C21二酸(C21)为主要单体，采用一锅缩聚法合成机械强度高的PEA。由此产生的PEA可以像热塑性塑料一样进行后续加工。更重要的是，PEA可通过物理回收、水力回收和复合材料进行回收利用，并保持原有性能。本文在低单体纯度条件下，获得具有热塑性行为的可加工材料，并实现可持续回收目标，为开发新型生态塑料与传统塑料竞争提供了重要机会。

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2.Chem Catal：金属-酸协同效应单原子催化剂用以加氢脱氧串联反应

生物质平台化合物的加氢脱氧（HDO）为从可再生资源中获得精细化学品和燃料提供了一种有效途径。在此，北京化工大学卫敏教授课题组制备了一种锚定在Co2AlO4尖晶石载体上的单原子Pt催化剂（0.4%Pt/Co2AlO4），可高效催化5-（羟甲基）呋喃加氢脱氧制备2,5-二甲基呋喃（产量：99%，周转频率：2553 h-1）。据作者所知，这是迄今为止异相催化剂所报告的最高水平。原位实验研究和密度泛函理论计算都验证了单个Pt原子对C=O键的活化吸附，以及第一个C-OH键裂解（决速步骤）发挥了促进作用。同时，载体上相邻的布朗斯特酸位点加速了第二个C-O键解离。此外，其他九种生物质平台化合物和五种硝基化合物的HDO也证明了该催化剂的普适性。

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3.Chem Catal：基于生物质的食品防腐剂生产

山梨酸盐和苯甲酸盐是食品和饮料行业中两种最重要的防腐剂，分别由化石衍生的烯酮和甲苯制成。为了减少对不可再生能源的依赖，中科院大连化学物理研究所张涛院士、李宁研究员、王峰研究员等人积极探索可替代方案，使用基于生物质的丙二酸酯、丁烯醛和丙烯醛作为起始材料来制备防腐剂。以有机胺DABCO为催化剂，丙二酸酯和丁烯醛一步缩合，选择性生成了防腐剂山梨酸盐，收率达75%。这种反应的成功在于调节热力学和动力学产物之间的分布。丙二酸酯与丙烯醛也可以发生类似反应，反应产物与丙烯醛进行Diels-Alder反应，Pd/C催化脱碳/脱氢反应，以73%的总收率获得防腐剂苯甲酸盐。此外，生命周期评估表明，与传统合成相比，本文中生物基防腐剂生产释放的温室气体较少。

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4.Chem Catal：Mo2C多尺度催化生物质快速热解，助力生物燃料催化剂发展

先进的催化材料在生物质生产可再生燃料和化学品方面发挥着有利作用，从而有助于实现各国政府制定的全球气候变化目标。在此，美国国家可再生能源实验室Joshua Schaidle团队提出了一种多尺度的方法，加速催化剂工艺开发周期，用以生物质在Mo2C上催化快速热解(CFP)。Mo2C已被证明同时具有酸性和金属位点，并表现出对生物质热解模型化合物高的脱氧活性。然而，关于这种催化剂对整个生物质的CFP的有效性，仍然存知识盲区。本文中，作者针对这些知识盲区，证明Mo2C在H2存在的情况下可以有效地对生物质热解产物进行脱氧，但它会经历快速选择性和非选择性失活。这项研究对不同规模和填料类型开展了实验研究，对推进CFP催化剂工艺开发周期提出了关键优化方向。

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5.Chem Catal：温和离子液体介导的选择性乙醇掺入调节木质素性质

理想化、定义明确、功能化的木质素的合成对于实现木质纤维素生物质的全部高值化具有重要意义。荷兰格罗宁根大学P.J. Deuss教授课题组报告了酸化三乙基三氟铵的应用，它可以在室温下选择性地对不同的木质素进行苄基烷氧化。在这种介质中，通过与不同醇的简单混合，实现了通常难以加工的高分子量木质素的全苄基烷氧化。作者在过程中观察到有限的木质素降解，并在木质纤维素基质中实现木质素改性，使得该方法可以用作生物质预处理，也被证明可以增强酶糖化。木质素的反应性、稳定性和疏水性可以根据所使用的醇进行调整，同时也实现了离子液体的有效回收和循环利用。因此，本文提出了一种简易且温和方法可以在木质素中引入新功能，使其能够适应新的应用。

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6.Chem Catal：钴单原子催化剂，用于多米诺还原胺化以及乙酰丙酸和N-杂环相关分子的酰胺化

连接传统均相和非均相催化的单原子基催化剂（SAC）的开发对于以更有效和更实用的方式实现有机合成非常重要。在这里，莱布尼茨催化研究所Rajenahally Jagadeesh 、Matthias Beller和大连化学物理研究所刘岳峰副研究员报告了可重复使用的钴基SACs，用于乙酰丙酸和相关酮酸的选择性和一般还原胺化，这是生物质高值化中一项令人振奋的研究成果。将钴-菲罗啉配合物在碳上热解(800℃)，然后进行酸处理，制备出最佳的Co-SAC基催化剂。与对应的Co纳米颗粒相比，由此产生的Co-SACs表现出惊人的活性，并在各种还原性多米诺转化中显示出优异的底物适用范围，包括乙酰丙酸与硝基化合物和腈反应生成各种N-取代吡咯烷酮，呈现较高的产率。此外，作者在优化的催化剂体系下，以芳酮酸和胺/硝基化合物为原料合成了不同种类的异吲哚啉酮。

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7.CRPS：基于生物催化剂的生物质高值化转化丁酸的工艺强化

用木质纤维素生物质生产燃料是减少我们对石油依赖和促进可持续生物经济的关键。丁酸（BA）是生产可再生柴油和喷气燃料的有前途的化学前体。BA可以用生物法从木质纤维素糖中生产。然而，为要实现工业化，就必须面对与产品选择性和回收率相关的挑战。本工作中，美国国家可再生能源实验室Eric M. Karp、Jeffrey G. Linger、Davinia Salvachúa等人评估了各种发酵配置，并论述了使用生物催化剂酪丁酸梭菌发酵产生近乎同质丁酸盐的实验过程。作者还开发了一种先进的基于混合萃取-蒸馏(HED-ISPR)的原位产品回收工艺，并进行了技术经济分析和生命周期评估。作者证明，与其他传统发酵工艺相比，HED-ISPR工艺降低了总体资本和运营费用以及对环境的影响。总的来说，生物质BA产品的最低销售价格是当前石油BA销售价格的55%，这是可行性可再生燃料生产所带来的一个显著经济效应。

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8.CRPS：农用废物衍生的可回收光热蒸发器

界面太阳能蒸汽发电是一种很有前景的高效海水淡化技术。尽管已经付出多年的努力，但在实现众多性能指标(例如，快速蒸发、耐久性、低成本部署和脱盐)之平衡时仍充满挑战。美国西北大学Yi Zheng团队证明了碳化粪便可以将98%的阳光转化为热量，多孔碳纤维网络的强毛细作用可将足够的水泵到蒸发界面。微通道内的盐扩散可以使盐快速排入主体海水，防止盐堆积。基于这些优点，这种生物质蒸发器具有2.81 kg m−2 h−1的高蒸发速率，在1个太阳光照强度下具有明显的抗酸性和抗碱性。综上这些优势，加上便捷的部署方案，提供了一种高效、易于实施的将农业废弃物转化为能源的方法，且特别适合发展中地区。

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9.CRPS：工程微生物从二氧化碳中生产燃料、商品和食品

人类正面临两大挑战：一是需要用有限的土地和淡水资源养活不断增长的人口，而是需应对人为温室气体排放造成的全球变暖。从大气中捕获二氧化碳及其后续利用是应对这些挑战的核心。将二氧化碳转化为有机分子的生物系统因具有较高的产品特异性和模块化，是一种有效策略。将可再生能源收集系统与合成二氧化碳的微生物相结合的研究前景则更为广阔。在这篇文章中，以色列魏茨曼科学研究所Ron Milo团队讨论了最近使用二氧化碳和其他单碳分子作为原料进行工程微生物的主要进展。作者使用藻类作为现有参考解决方案的技术经济数据，论述了整合非生物-生物系统用以二氧化碳转换所应接近的成本差距，使其具有成本竞争力。

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10.CRPS：通过N-杂环卡宾催化5-氯甲基糠醛极性转换用于纤维素高值化

自然界每年产生约1700亿吨的生物质，但是只有很小的比例被使用。纤维素是生物质中最丰富的成分。因此，将纤维素选择性地转化为高附加值产品将助力于可持续社会的实现。这里，中国科学院大学叶松研究员团队报道了一种纤维素高值化策略。利用N-杂环卡宾催化的5-氯甲基糠醛（很容易从纤维素中获得）极性转换，随后与酮反应得到了高功能化产物，并具有良好产率。作者相信，卡宾催化5-氯甲基糠醛转化将促进生物质转化的发展。

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原标题：《Chem Catal / CRPS双刊精选：生物质高值化》

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