发光学报·封面 | 准二维铅基钙钛矿微纳激光器

| 编者按 |

近日，《发光学报》2022年第11期以封面文章的形式刊登了题为“准二维铅基钙钛矿微纳激光器”的综述文章。《发光学报》常务副主编郝振东研究员对文章通讯作者、国科大杭州高等研究院的杜鹃教授进行了封面故事专访。（汪俊†，周奉献†，李骞，胡智萍*，杜鹃*，刘征征，张泽宇，冷雨欣*，准二维铅基钙钛矿微纳激光器[J]. 发光学报，2022, 43(11):1645-1662. DOI：10.37188/CJL.20220179）

杜鹃教授围绕封面文章中有关准二维铅基钙钛矿微纳激光器的最新研究进展及读者可能关心的问题进行了深入的解答，不仅展望了准二维铅基钙钛矿微纳激光器的未来发展方向，还分享了其团队近期的其他相关工作和重要研究成果。现在就让我们一起走进杜鹃教授课题组，了解封面文章背后的故事。

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《发光学报》 | 2022年第43卷第11期

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访谈

—— 01 ——

郝振东：请您简述一下为什么要以“准二维铅基钙钛矿微纳激光器”为题？

杜鹃：随着集成光电子及纳米科技的发展，半导体激光器的小型化已成为发展趋势，并取得了较大进展。上世纪八十年代末，垂直腔面激光发射器（VCSEL）的问世，预示着第一批小型化激光器的出现。随后，基于微盘、纳米线、纳米片、微环等纳米结构的微腔激光器相继实现，以及利用金属表面等离子体对光的局域作用，产生了尺寸可突破衍射极限的微纳激光器。尽管半导体激光器已经取得了巨大的研究进展，但仍面临着光损耗大、激光阈值高、制备成本高等问题，阻碍了微纳激光器的进一步实际应用。因此，开发新型低成本、高增益、稳定的激光增益介质及设计高效的微腔结构对微纳激光器发展仍具有重大意义。

近年来，钙钛矿材料因为其制备成本低、带隙可调、高量子产率、高吸收系数、高增益及缺陷态密度低等优势被广泛研究，在发光二极管、太阳能电池、光电探测器及微纳激光领域都得到了广泛应用。其中，钙钛矿具有较大吸收系数、低缺陷态密度、高荧光量子产率等优点，且与传统半导体材料相比，钙钛矿材料具有更高的折射率，可以作为一种理想的激光增益材料。2014年，Xing等首次在低温溶液法合成的钙钛矿薄膜中实现了放大的自发辐射（ASE）。此后，基于多种钙钛矿结构的微纳激光器相继被实现，特别是准二维卤化物钙钛矿材料，因其具有激子结合能大、激子-光子强耦合和稳定性好等优点，在光电器件领域显示出很大的应用潜力。此外，准二维钙钛矿中自发形成的量子阱结构允许激子能量从小n相转移到大n相，能够有效促进激子利用率和粒子数反转，这使得准二维钙钛矿材料能够成为优异的激光器增益介质。因此，我们在本文中系统介绍了准二维钙钛矿的晶体结构和光学性能，总结了调节准二维钙钛矿晶相结构的几种策略，并对准二维钙钛矿材料和激光器件的发展进行了总结和展望，希望推动钙钛矿半导体激光器的进一步发展。

—— 02 ——

郝振东：请您谈一下钙钛矿微纳激光器目前存在的问题与挑战。

杜鹃：钙钛矿作为理想的光增益材料，已经在半导体微纳激光器方向取得了巨大进展，但考虑到实际应用，仍有若干问题亟需解决。

（1）稳定性问题：目前，限制钙钛矿工业化发展的最关键因素仍然是其稳定性问题，虽然已有大量研究致力于提高其稳定性，但都未能根本解决；（2）铅的毒性：铅元素的毒性也成为限制其实际应用的另一因素，发展低毒甚至无毒的钙钛矿材料是研究的必然趋势，已有研究工作使用Sn、Ge、Bi、Sb等元素进行替代，但其光电特性有待提高；（3）钙钛矿激光增益机理：卤化物钙钛矿作为增益介质，光增益机理仍存在争论，内部复杂的光物理过程仍有待研究；（4）电泵浦激光：钙钛矿由于具有较大的增益系数和远距离的双极性载流子传输能力，在电驱动激光器中具有巨大的潜力，在集成光电器件中具有巨大的应用价值。但到目前为止，由于电注入时引起的非辐射复合损耗较高和热效应严重，所研究的钙钛矿激光器都是基于光泵浦的，关于电泵浦钙钛矿激光器的研究仍未实现。钙钛矿激光器的终极目标是实现小型化的电泵浦钙钛矿激光，其将有望用于光通信、光信息处理、光存储、以及集成电路组成的光电子系统中。

—— 03 ——

郝振东：请您介绍一下您带领的研究团队在钙钛矿微纳激光器领域开展的代表性工作和重要成果。

杜鹃：我们团队长期从事半导体材料及微纳激光器的研究工作，近年来，团队围绕片上激光光源尺寸瓶颈突破的关键问题，分别从激光介质改性、微纳尺度下激光新原理与机制的探索、器件发展等不同角度开展了系列研究。团队从2015年开始研究钙钛矿材料及其激光性能，证实其是一种优异的激光增益介质。通过溶液法制备了光谱可调谐的钙钛矿量子点，光谱范围覆盖可见光全波段（Nano Energy, 2016, 28：462；ACS Photonics, 2019, 6：3150）。针对钙钛矿稳定性问题，我们提出并实现了通过配体调控、表面钝化等一系列同时增强钙钛矿发光和稳定性的方案（Nano Energy, 2017, 40：195；Adv. Opt. Mater., 2018, 6：1700997；Small, 2019, 15；1901173；ACS Photonics, 2021, 8：887）。并且通过带隙工程抑制钙钛矿激光材料内多余的载流子抑制非辐射俄歇复合、提升激光增益，设计并实现了国际首例具有核壳结构的钙钛矿量子点CsPbBr₃/CdS，成功抑制了俄歇复合，同时受激辐射的阈值较改性前下降了14%，相应的稳定性也显著提升（Adv. Sci., 2019, 9：1900412）。

我们采用超快激光光谱揭示了新型半导体激光增益材料钙钛矿发光的关键物理机制，研究了多维度钙钛矿作为激光介质的增益机理，分别从Burstein-Moss效应、电子-空穴等离子体效应、晶格热膨胀和电子-声子耦合相互作用等角度对其受激辐射发光性能进行了深入的解析，判断其在发展亚波长量级的小尺寸、低阈值的半导体激光器件方面将具有独特优势（ACS Nano, 2018, 12：5923；ACS Nano, 2021, 15：6900；Photonics Res., 2020, 8；A31；Chem. Eng. J., 2020, 401:126066）。并且探索了新型激光增益介质准二维钙钛矿内部热激子解离后生成的极化子的超快过程及室温下存在的稳定激子行为，证实了零维钙钛矿中极化子对受激发光的影响，并研究了多种异质结内部的超快载流子传输过程（ACS Nano, 2021, 15:6900；ACS Appl. Mater. Interfaces, 2022, 14:33842；ACS Energy Lett., 2021, 6:1740；Nanoscale, 2022, 14:7418；J. Phys. Chem. Lett., 2022, 13: 5123；Solar RRL, 2019, 3:1900127）。

基于钙钛矿材料合成及发光动力学方面的研究积累，突破了光增益激光器亚波长和深亚波长尺度的限制，为当时室温下良好运转的无金属介质的最小半导体激光器，将有助于进一步提升光电集成芯片所需要的高密度集成（ACS Nano, 2018, 12:5923；ACS Nano, 2021, 15:6900，图1），其中亚波长尺度的钙钛矿微纳激光器被澳大利亚科学院院士Yuri Kivshar教授在其作为Hall of Fame Article发表的钙钛矿共振纳米微光子学进展的综述性论文(Adv. Optical Mater. ，2018, 1800784)中评价为小于500 nm的高效光泵浦微纳激光器。近期，本团队系统综述了卤化铅钙钛矿的最新研究进展，包括制备策略、结构调控及微纳激光应用等方面的进展，也进一步促进了钙钛矿微纳激光应用的发展。

图1：亚波长及深亚波长钙钛矿激光器

| 课题组简介 |

团队负责人杜鹃，国科大杭州高等研究院物理与光电工程学院教授，博士研究生导师。2007年博士毕业于中国科学院上海光学精密机械研究所，之后到日本电气通信大学先后从事博士后研究、担任助理教授，2013年由中科院上海光机所以中科院人才计划引进回国，2022年加入国科大杭州高等研究院物理与光电工程学院。科研方向为微纳光电器件新机理、新效应的研究，主要运用超快激光光谱、太赫兹时域光谱和显微镜成像等技术实现对光电器件功能化的理解和应用，致力于相应的器件发展。研究工作先后得到了国家万人计划青年拔尖人才项目、国家重大专项、国家自然科学基金项目、中科院百人计划、中科院创新团队、国家重点研发计划、中科院战略性先导科技B类专项等项目的支持。获得中科院巾帼建功先进个人、中科院微纳激光创新交叉团队带头人、浙江杭州“西湖十佳科技人才”称号等，并担任中国光学学会激光专委会副秘书长、Frontiers of Physics和《发光学报》青年编委。指导及协助指导的多位研究生获国家奖学金、王大珩光学奖、中国光学学会优秀博士学位论文提名优秀奖、上海市优秀毕业生、中科院院长奖、上海市“超级博士后”激励计划等。

杜鹃课题组成员合影

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