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Chem Catal：清华王定胜团队详述CeO₂负载贵金属催化剂最新进展

2022-06-09 07:05

来源：澎湃新闻·澎湃号·湃客

原创 Cell Press CellPress细胞科学收录于合集#Cell Press论文速递 269 个 #Chem Catalysis 82 个

物质科学

Physical science

2022年5月31日，清华大学王定胜副教授在Cell Press细胞出版社期刊Chem Catalysis上发表了题为“Highly Efficient CeO2-supported Noble-metal Catalysts: From Single Atoms to Nanoclusters”的综述文章。该论文介绍了一系列负载在CeO2载体上的贵金属/团簇催化剂，并讨论了CeO2作为催化剂载体对分散贵金属及提升催化性能的优越性。该论文进一步总结了这些催化剂在碳一化学、环境催化、能源催化、有机催化等诸多反应中的出色性能，为CeO2负载型贵金属催化剂的应用提供了参考，也为相关催化材料体系的设计与发展提供了一定的指导意义。

CeO2是一种非常重要的催化材料。一方面，其Ce元素具有的独特的变价能力使CeO2表面富含氧空位，从而赋予CeO2基催化材料活化含氧小分子的能力（图1）；另一方面，CeO2与金属间的强相互作用使得金属可以在其表面高度分散，从而有效提升金属利用率。以CeO2为载体，负载贵金属形成的催化剂在汽车尾气处理、固体燃料电池等应用中起到不可或缺的作用。然而，尽管CeO2基催化材料的物理化学性质及其在光、电等催化反应中的应用已有相关综述报道，CeO2负载的贵金属基催化剂材料的最新研究进展仍需系统总结。

图1. CeO2(111)晶面氧空位生成示意图

近年来，单原子催化迅速发展成为多相催化中的研究热点。单原子催化剂高效的原子利用率及灵活的配位环境调控为高效催化剂的开发带来了新的发展机遇。相比于单原子催化剂，纳米团簇催化剂（活性位点尺寸＜2 nm）能够兼顾活性位点的高分散性和金属性，从而与单原子催化剂形成有效互补。近期，以CeO2为载体的贵金属单原子/团簇催化剂在CO氧化、水煤气变换、合成氨、甲烷选择性氧化、氢甲酰化、甲醇重整制氢、氨分解制氢等诸多反应中展现了优异的催化性能。

图2. CeO2负载贵金属单原子/团簇催化剂示意图

在本文中，王定胜副教授介绍了CeO2负载的贵金属单原子/团簇催化剂在诸多催化反应中的优异性能（图2）。相比于其他催化剂载体，CeO2的优越性在于其简单方便的合成手段、与金属间的强相互作用以及丰富的表面氧空位。文章进一步综述了CeO2负载的贵金属单原子及团簇催化剂的制备方法，并以负载贵金属元素种类进行分类，对相关催化剂在CO氧化、CH4氧化、催化脱硝、合成氨、氢甲酰化、氨分解制氢、甲醇重整制氢、催化加氢、有机催化、电催化等反应中的优异性能进行全面总结。最后，文章对CeO2基贵金属催化剂的发展前景和挑战进行了展望。该文章得到了国家自然科学基金委、国家重点研发计划、中国博士后科学基金会等支持。