eLight·封面 | 基于中子辐照的二维材料掺杂

自 2004 年第一种二维材料-石墨烯被成功制备以来，更多的二维材料不断地被发现，从单质二维材料(如石墨烯、磷烯、碲烯等)到金属硫族化合物(InSe、SnSe、MoS₂、WS₂ 等)。由于二维材料表现出众多块体材料所不具备的特殊性质，如材料表面无悬挂健、特殊的光与物质相互作用、带隙可调、力学柔韧性强等特性，从而引起了人们的极大关注。

掺杂工程作为一种重要而有效的二维材料电子、光学等特性调控手段，在逻辑电路、传感器件和光电子器件中被广泛应用。然而必须指出的是，目前常用的掺杂方式，如熔融替位掺杂、电荷转移掺杂、化学插层掺杂等，在掺杂过程中必须使用额外的试剂，进而可能对二维材料本身带来污染物，而且这些技术只能在材料合成或器件制造的特定步骤中应用，存在一定的局限性。

近日，深圳大学张晗和纽约州立大学Paras N. Prasad团队提出一种基于中子辐照嬗变掺杂二维材料的方法，这也是首次提出与实现了中子辐照嬗变掺杂二维材料，实现了对二维硒化铟基光电探测器在器件性能上的提升。该方法是首次将嬗变掺杂作用于二维材料及其器件，实现了二维硒化铟基光电探测器在响应度上的提升和探测波长的拓宽。

该成果以 In-situ neutron-transmutation for substitutional doping in 2D layered indium selenide based phototransistor 为题发表于 eLight ⁽ ¹ ⁾，并被 Light: Science & Applications 以 “Clean” doping to advance 2D material phototransistors 为题在“News & Views”⁽ ² ⁾中报道（该报道由上海技术物理所的胡伟达研究员和王鹏研究员撰写）。

胡伟达研究员和王鹏研究员指出，过往的二维材料掺杂主要在晶体生长阶段或是生长后阶段，限制了掺杂的程序。此外，由于表面电荷转移和插层掺杂等因素，在掺杂后，还可能引入污染物。本篇 eLight文章首次提出了这种“干净”掺杂法，通过中子嬗变掺杂来调控二维材料的电子和光电特性，实现了“干净”且“灵活”的掺杂。

中子嬗变掺杂是一种采用中子辐照的方式来对材料进行掺杂的一种技术，可以实现可控的原位的替位掺杂。与上述传统的化学掺杂方式相比，中子嬗变掺杂可以在不引入外源试剂条件下，实现器件在任何制备环节中的掺杂操作，从而达到“干净”且“灵活”的掺杂目的。

图1：二维硒化铟的中子嬗变掺杂示意图

中子辐照嬗变掺杂的效果取决于组成材料元素的俘获截面、自然丰度和辐照剂量。二维硒化铟材料中铟同位素的相对自然丰度为 95.7%，且具有非常大的中子俘获截面为 199 靶恩。如图1所示，二维硒化铟的晶格中部分铟原子在热中子辐照下会转变为锡原子，达到浅施主掺杂的效果。通过控制中子的辐照通量和辐射时间，可实现对二维硒化铟中锡杂质浓度的精准优化，该结果已通过电感耦合等离子体原子发射光谱和球差电子显微镜等表征手段证明。

中子嬗变掺杂后的二维硒化铟基晶体管表现出了场效应电子迁移率的显著提升，从 1.92 cm² V⁻¹ s⁻¹ 提高到 195 cm² V⁻¹ s⁻¹；在 405 nm 波长激发下，其光电探测器的响应率提高了约 50 倍，达到 397 A/W，比探测率提高了 1 个数量级，达到 2.89 × 10¹¹ Jones，以及该器件的探测波长拓宽到 1064 nm。这些性能改善源自于掺杂过程诱导的二维硒化铟展现出更小的有效质量、更长的电子寿命和更窄的带隙。

图2：硒化铟光电器件及其辐照前后器件性能

该项研究证明中子嬗变掺杂是一种“干净”且“灵活”的掺杂方式，可以实现二维硒化铟材料的浅施主掺杂，从而对二维硒化铟基光电探测器件的输运和光响应有效地改善。该方法为原位掺杂二维材料和二维材料基高性能光电器件的开发提供了一个新的方向。

论文信息与相关报道

【1】Guo, Z., Zeng, Y., Meng. F. et al. In-situ neutron-transmutation for substitutional doping in 2D layered indium selenide based phototransistor. eLight 2, 9 (2022). 

https://doi.org/10.1186/s43593-022-00017-z

【2】Wang, Z., Wang, P. & Hu, W. “Clean” doping to advance 2D material phototransistors. Light Sci Appl 11, 169 (2022). 

https://doi.org/10.1038/s41377-022-00842-4

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