声子vs无序 | 低维无序体系激子动力学

说明 | 本文来自论文作者（课题组）投稿

我们生活中的集成光电器件一般以电子和光子作为能量信息载体。电子作为带电粒子，对介电环境敏感，导致电子器件响应时间难以超越纳秒量级。尽管通过操纵光子，器件响应速度大幅提升，但由于光学衍射极限，光学器件的高度集成异常困难。

激子（名词解释>），通常可看成类氢原子的波色型准粒子，对外不显电性，玻尔半径只有纳米量级，可以作为连接光子和电子的桥梁。近年来，越来越多研究者提出，发展与光电子器件深度融合的激子器件，为破解集成光电子器件在处理速度、集成化方面瓶颈提供基础支撑。

图1：（a）自由激子示意图（图源Rev. Mod. Phys. 90, 021001(2018).）；（b）局域化激子示意图（图源Nat. Mater.  18, 691(2019).）；（c）二维激子准粒子类氢原子能级示意图（图源Rev. Mod. Phys. 90, 021001(2018).）

选择什么样的材料体系去发展激子器件呢？

过渡金属硫化物半导体（TMDCs）单层由于量子限域效应，介电屏蔽作用减弱，激子束缚能高达数百毫电子伏，可在室温下稳定存在。由于反转对称性破缺和自旋-轨道耦合作用，其布里渊区K点具有独特的自旋-谷极化耦合特性，光学偶极跃迁满足谷选择定则。同时，TMDCs单层的能带带隙，可通过电压、机械应力和掺杂等方式高效主动调控。因此，TMDCs单层为研究室温激子物理及功能器件提供了理想平台。

尽管TMDCs单层具备较高电子迁移率，但是激子寿命短，激子扩散长度一般只有1~2微米（Phys. Rev. Lett., 120, 207401 (2018)），尽管利用寿命较长的层间激子，激子扩散距离也只有5微米左右（Nature, 560, 340(2018)）。

北京大学方哲宇教授团队此前在激子时空动力学的本征调控研究中，利用飞秒激光泵浦条件下激子有效扩散长度大和CVD生长的TMDCs单层边缘激子发光效率远高于晶界等特点，实现距离激发中心14.6微米处激子的高灵敏探测（ACS Nano, 14, 7897(2020)）。但扩散长度短仍是激子传输调控及器件化研究领域面临的重要挑战。

目前实验观测到的激子扩散长度仍远低于理论极限，对于化学气相沉积法生长以及机械剥离制备的TMDCs单层而言，由于晶界、缺陷以及应力导致样品不均匀不可避免。因此，声子散射和样品不均匀导致的二维无序势是理解TMDCs单层中激子输运问题的关键。

针对上述问题，方哲宇教授团队采用高灵敏光谱成像技术与飞秒泵浦探测技术，探究了WSe2单层中声子散射和二维无序势等因素对激子扩散及弛豫等非平衡动力学影响，澄清了制约激子长程传输的物理机制。

证明激子扩散及弛豫过程受制于无序势中激子局域化和激子-声子散射之间的竞争，通过温度可调控声子数密度和激子在二维无序中的热涨落，进而影响二维无序势中激子-声子散射和激子局域化效应，优化温度来平衡两者，可实现激子扩散长度的成倍增加，对延长激子扩散长度与激子系统的热管理具有重要意义。

该研究以"Phonon Scattering and Exciton Localization: Molding Exciton Flux in Two Dimensional Disorder Energy Landscape"为题在线发表在eLight。

在该研究中，研究人员首先利用高灵敏光谱成像技术表征激子扩散动力学，借鉴非线性光学中z扫描技术的核心思想——利用光斑边缘功率变化监测自相位调制引起光斑尺寸微弱变化，参照激子扩散动力学数值模拟结果，提取激子有效扩散系数。

研究发现，通过对TMDCs单层降温，减小激子-声子散射效应，激子扩散系数显著提升。然而由于TMDCs单层在机械剥离与转移过程中导致的不均匀应力分布，对激子势能产生无序调制，当温度降低到热涨落无法支撑激子从无序势阱逃逸时，无序势阱中激子局域化效应就会取代激子-声子散射主导激子扩散动力学，导致激子扩散系数下降。随后，利用飞秒泵浦探测技术研究了激子-声子散射和无序势阱中激子局域化对激子超快弛豫动力学影响。

研究发现，随着温度的降低，多声子散射导致的激子复合效应逐渐减弱，无序势导致的激子局域化逐渐出现，并且出现时间随着温度降低而提前。

总体而言，无序势中激子局域化和激子-声子散射在激子扩散和弛豫中构成一种竞争关系，通过温度调节平衡两者，可延长激子扩散长度，优化激子系统的热管理。

图2：声子散射与二维无序势调制的激子非平衡动力学。（a）温度依赖的激子有效扩散系数；（b）温度依赖的激子超快弛豫信号；（c）声子散射与激子局域化主导的激子扩散物理图像；（d）温度依赖激子超快弛豫物理图像

该研究揭示了二维无序势中激子-声子散射和激子局域化在激子非平衡动力学中的竞争关系，澄清了制约二维激子长程传输的物理机制，对二维激子长程传输调控、激子系统热管理具有指导意义，为激子功能器件的研究奠定了坚实基础。同时，对二维无序势阱中激子霍尔效应、激子凝聚以及安德森局域等新颖有趣激子物理现象的研究与应用提供了新的思路。

论文信息：

Qi, P., Luo, Y., Shi, B. et al. Phonon scattering and exciton localization: molding exciton flux in two dimensional disorder energy landscape. eLight 1, 6 (2021).

本文第一作者为北京大学物理学院博雅博士后齐鹏飞（现为南开大学现代光学研究所副研究员）与北京大学物理学院博士生骆洋（现为国家纳米中心博士后），通讯作者为北京大学方哲宇教授。合作者包括北京大学物理学院博士生石蓓蓓、刘冬林、郑立恒和刘志鑫，北京大学工学院侯仰龙教授和博士生李巍。

https://doi.org/10.1186/s43593-021-00006-8

同时，来自美国得克萨斯大学奥斯汀分校的Xiaoqin Li教授在Light: Science & Applications上为该文章撰写了Highlight：https://doi.org/10.1038/s41377-021-00657-9

监制 | 郭宸孜，孙婷婷，赵阳

编辑 | 赵唯

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